用MOF封装催化剂令均相/多相优势互补
用MOF封装催化剂令均相/多相优势互补
均相和多相催化剂各有所长,如何将它们相互整合,扬长避短?一种常用的方式是将均相催化剂封装到多孔载体内,从而实现均相催化剂的多相化。
目前已被报道的此类中空材料多以无序多孔壳层封装金属纳米颗粒等大尺寸物种,而此种整合常常需要主/客体材料之间的相互妥协,无法充分发挥二者的优势:多孔载体会改变均相催化剂的微环境,从而影响其本征活性;客体物种也会占据或者堵塞多孔载体的孔道,从而导致传质障碍。
因此,如果能将可溶的分子活性物种选择性地封装于中空的空腔中,且形成致密又高度有序的多孔壳层,将可能实现均相与多相催化剂之间的更好融合。
近期,中国科学技术大学江海龙研究团队在《国家科学评论》(National Science Review, NSR)发表文章“Encapsulating Soluble Active Species into Hollow Crystalline Porous Capsules beyond Integration of Homogeneous and Heterogeneous Catalysis”,提出了一种可行的方法:研究者使用具有中空结构和大孔道窗口的层状双羟基氧化物(LDHs)材料,首先将可溶性活性分子吸附到其空腔中,然后再生长致密的金属有机框架材料(MOF)为壳层,以“封锁”中空模板原有的开放通道。基于这种模板辅助式的策略,研究者成功将分子级别的可溶性活性物种封装在以有序MOF孔道为唯一传输通道的中空多孔胶囊晶体中。
研究者还通过多种实验验证了这种方法的有效性:不同尺寸分子的释放实验证明,该晶体胶囊具有尺寸选择性的渗透功能;系列催化对照实验证明,主/客体的各自优势都得到了很好的维持;尺寸选择性及一锅多步串联等反应验证了此类材料的主客体协同效应。
这种新的材料合成理念为主/客体之间的性能妥协,以及均相/多相催化剂各自优势的完全理性整合提供了新的思路。
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